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應(yīng)用分享 | TOF-SIMS在光電器件研究中的應(yīng)用二

更新時(shí)間:2024-07-24點(diǎn)擊次數(shù):641

引言

寬帶隙鈣鈦礦(1.68 eV)是兩端鈣鈦礦/硅疊層太陽電池的重要前電池吸光材料。然而,這類寬帶隙鈣鈦礦太陽電池中存在大量缺陷誘導(dǎo)的非輻射電荷復(fù)合,導(dǎo)致器件開路電壓(VOC)遠(yuǎn)低于理論值,嚴(yán)重限制了器件效率的進(jìn)一步提升。深能級(jí)受體缺陷是影響VOC的主要因素,缺陷鈍化是提供器件效率的有效策略。

TOF-SIMS應(yīng)用成果

近日,陜西師范大學(xué)方志敏&馮江山&劉生忠團(tuán)隊(duì)通過采用氟化物輔助表面梯度鈍化的策略獲得了光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)高達(dá)21.63%,VOC達(dá)1.239 V (VOC損失低至441 mV)的寬帶隙鈣鈦礦太陽電池(圖1)。該工作以題為“Wide-Bandgap Perovskite Solar Cell Using a Fluoride-Assisted Surface Gradient Passivation Strategy"發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie)期刊上。

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圖1. 參比與p-PEAI修飾器件的J-V曲線;器件與文獻(xiàn)對(duì)比圖。

首先,團(tuán)隊(duì)通過測(cè)量深能級(jí)瞬態(tài)譜,發(fā)現(xiàn)在寬帶隙鈣鈦礦薄膜中存在著大量的受體缺陷(反占位IPb,IA缺陷),極大地限制了器件VOC的提升。隨后的DFT理論計(jì)算結(jié)果表明,利用F取代苯的乙胺碘(PEAI)苯環(huán)中不同位置(鄰、間、對(duì))的H,能夠有效鈍化這些受體缺陷,即o-FPEAI,m-FPEAI和p-FPEAI,可以明顯提高-NH3+末端的正電性,從而明顯提高FPEA+在帶負(fù)電的IA和IPb缺陷上的吸附性(圖2)。其中p-FPEAI的吸附性強(qiáng),使其具有好的缺陷鈍化效果。

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圖2. o-FPEA+,m-FPEA+和p-FPEA+在不同受體缺陷上的吸附能及其缺陷鈍化機(jī)制。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步證實(shí),相比于PEAI,o-FPEAI和m-FPEAI,采用p-FPEAI鈍化鈣鈦礦薄膜后,鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量提高較為明顯。p-FPEAI修飾后的器件性能較優(yōu),與理論計(jì)算結(jié)果一致。

之后,該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步對(duì)比了不同鈍化方式的效果,即體相摻雜鈍化(bulk passivation, BP),后處理鈍化(post-treatment passivation, PTP)以及反溶劑萃取表面梯度鈍化(surface gradient passivation, SGP)。發(fā)現(xiàn)當(dāng)使用SGP方式引入p-FPEAI鈍化劑時(shí),缺陷鈍化效果好,電荷傳輸性能佳,從而實(shí)現(xiàn)了較優(yōu)的器件性能(VOC=1.239 V,JSC=21.16 mA/cm2,F(xiàn)F=82.50%,PCE=21.63%)。而使用BP和PTP方式引入p-FPEAI的器件效率分別為19.46%(VOC=1.169 V,JSC=20.59 mA/cm2,F(xiàn)F=80.86%)和19.27%(VOC=1.172 V,JSC=21.14 mA/cm2,F(xiàn)F=77.85%)。為了解釋性能差異背后的機(jī)理,團(tuán)隊(duì)首先利用XPS對(duì)參比和三種不同鈍化方式的鈣鈦礦薄膜進(jìn)行p-FPEAI分子特征元素—氟(F)分布的表征(圖3),可以看出,PTP方式表面F元素含量高,說明PTP方式下p-FPEAI主要分布在薄膜表面,這與文獻(xiàn)中后處理方式的結(jié)論一致。SGP方式處理的鈣鈦礦薄膜也檢測(cè)到F元素。有趣的是,BP方式下,并未在薄膜表面檢測(cè)到F。

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圖3. 不同鈣鈦礦薄膜中F元素的XPS表征。

為了進(jìn)一步探究SGP和BP方式下p-FPEAI在薄膜內(nèi)部的分布情況。團(tuán)隊(duì)通過時(shí)間分辨二次離子質(zhì)譜(ToF-SIMS, PHI nanoTOF II)對(duì)SGP和BP鈣鈦礦薄膜進(jìn)行F元素分布表征(圖4)。可以看到,SGP方式下F元素呈梯度分布,即表面F含量高,薄膜內(nèi)部自上而下逐漸降低,這與文獻(xiàn)中反溶劑萃取鈍化方式的結(jié)果一致。BP方式下F元素主要分布在薄膜內(nèi)部,在薄膜表面和底部幾乎沒有分布,這與BP方式薄膜XPS表征結(jié)果一致。由此,根據(jù)三種方式下p-FPEAI的分布情況,對(duì)器件性能的差異作出如下解釋:對(duì)于PTP器件,p-FPEA+主要分布在薄膜表面,只能鈍化表面缺陷,且大分子p-FPEA+聚集在表面可能會(huì)阻礙界面電荷轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致器件FF降低;對(duì)于BP器件,盡管p-FPEA+可以鈍化晶界缺陷,但薄膜表面的缺陷未能得到有效鈍化,同時(shí)p-FPEA+大量聚集在薄膜中間部分,阻礙膜內(nèi)電荷傳輸,導(dǎo)致器件JSC降低;對(duì)于SGP器件,p-FPEA+在鈣鈦礦膜內(nèi)呈梯度分布,可以同時(shí)鈍化薄膜表面和晶界的IPb和IA缺陷,且不阻礙電荷傳輸,從而實(shí)現(xiàn)了較優(yōu)的器件效率。結(jié)果,有效面積為0.09 cm2的剛性電池效率為21.63%,VOC損失為441 mV,相同面積柔性電池效率為21.02%。此外,當(dāng)電池有效面積增加到1 cm2后,效率仍高達(dá)19.31%。該工作有助于為開發(fā)高效寬帶隙鈣鈦礦太陽電池提供理論指導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)支持。

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圖4. SGP和BP鈣鈦礦薄膜中F元素的ToF-SIMS表征。

TOF-SIMS表面分析方法

飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜儀(Time of Flight-Secondary Ion Mass Spectrometer,TOF-SIMS)是由一次脈沖離子束轟擊樣品表面所產(chǎn)生的二次離子,經(jīng)飛行時(shí)間質(zhì)量分析器分析二次離子到達(dá)探測(cè)器的時(shí)間,從而得知樣品表面成份的分析技術(shù),具有以下檢測(cè)優(yōu)勢(shì):

(1)兼具高檢測(cè)靈敏度(ppm-ppb)、高質(zhì)量分辨率(M/M>16000)和高空間分辨率(<50nm);

(2)表面靈敏,可獲取樣品表面1-2個(gè)原子/分子層成分信息 (≤2nm);

(3)可分析H在內(nèi)的所有元素,并且可以分析同位素;

(4)能夠檢測(cè)分子離子,從而獲取有機(jī)材料的分子組成信息;

(5)適用材料范圍廣:導(dǎo)體、半導(dǎo)體及絕緣材料。

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圖5. TOF-SIMS可以提供的數(shù)據(jù)類型。

目前,TOF-SIMS作為一種重要的表面分析技術(shù),可以用于樣品的表面質(zhì)譜譜圖分析,深度分析,2D以及3D成像分析,所以被廣泛應(yīng)用于半導(dǎo)體器件、納米器件、生物醫(yī)藥、量子材料以及能源電池材料等領(lǐng)域。

參考文獻(xiàn)

[1] Yan et al. Wide-Bandgap Perovskite Solar Cell Using a Fluoride-Assisted Surface Gradient Passivation Strategy, Angewandte Chemie International Edition (2023). https://doi.org/10.1002/anie.202216668


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